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    广西11选5活动: 用于合成聚合物的催化剂和方法.pdf

    摘要
    申请专利号:

    广西11选5大小走势图 www.fnjpv.tw CN201510236413.4

    申请日:

    2009.08.24

    公开号:

    CN104888857A

    公开日:

    2015.09.09

    当前法律状态:

    授权

    有效性:

    有权

    法律详情: 授权|||专利申请权的转移IPC(主分类):B01J 31/22登记生效日:20180131变更事项:申请人变更前权利人:诺沃梅尔公司变更后权利人:沙特阿美技术公司变更事项:地址变更前权利人:美国纽约变更后权利人:沙特阿拉伯王国达兰|||实质审查的生效IPC(主分类):B01J 31/22申请日:20090824|||公开
    IPC分类号: B01J31/22; C07F15/06; C08G64/34 主分类号: B01J31/22
    申请人: 诺沃梅尔公司
    发明人: 斯科特·D·艾伦; 安娜·E·谢里安; 克里斯·A·西莫努; 杰伊·J·法默; 杰弗里·W·科茨; 阿列克谢·格里德涅夫; 罗伯特·E·拉普安特
    地址: 美国纽约
    优先权: 61/091,013 2008.08.22 US; 61/096,313 2008.09.11 US; 61/098,739 2008.09.19 US
    专利代理机构: 北京律盟知识产权代理有限责任公司11287 代理人: 沈锦华
    PDF完整版下载: PDF下载
    法律状态
    申请(专利)号:

    CN201510236413.4

    授权公告号:

    |||||||||

    法律状态公告日:

    2018.10.30|||2018.02.23|||2015.10.07|||2015.09.09

    法律状态类型:

    授权|||专利申请权、专利权的转移|||实质审查的生效|||公开

    摘要

    本发明涉及用于合成聚合物的催化剂和方法。本发明提供在二氧化碳与环氧化物共聚合方面具有较高活性的单分子金属络合物。也提供使用这些金属络合物合成聚合物的方法。根据一方面,本发明提供的金属络合物包含具有助催化活性的活化物质,连接于与所述络合物的活性金属中心配位的多齿配位体。

    权利要求书

    权利要求书
    1.  一种金属络合物,其具有下式:

    其中:
    M是钴;
    包含萨仑配位体;且
    表示一个或一个以上与所述萨仑配位体连接的活化部分,其中表示连接基部分;m表示连接基部分上存在的Z基团的数量且为介于1与4之间且包括1和4的整数;且
    各(Z)表示一个活化部分,所述活化部分包含胍基或胍离子基;
    其中胍基具有下式:

    其中,R1、R1′、R2、R2′、R2″、R3、和R3′在每次出现时独立地为氢,或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;其中R1、R1′、R2、R2′、R2″、R3、和R3′基团中任何两个或两个以上基团可与插入原子连在一起形成一个或一个以上任选含有一个或一个以上额外杂原子的任选取代的环;
    其中胍离子基具有下式:

    其中,R1和R2在每次出现时独立地为选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;其中两个或两个以上R1和R2基团可与插入原子连在一起形成一个或一个以上任选含有一个或一个以上额外杂原子的任选取代的环;且
    其中,R4、R5、R6、R7和R8在每次出现时独立地为氢或C1-20脂肪族基,其中(R4和R5),(R5和R6),(R6和R7),(R7和R8)和(R4和R7)中任意一组可与插入原子连在一起形成环。

    2.  根据权利要求1所述的金属络合物,其中Z包含胍基。

    3.  根据权利要求2所述的金属络合物,其中胍基具有下式:

    其中,R1、R2、R2′、和R3在每次出现时独立地为氢,或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;其中R1、R1′、R2、R2′和R3基团中任何两个或两个以上基团可与插入原子连在一起形成一个或一个以上任选含有一个或一个以上额外杂原子的任选取代的环。

    4.  根据权利要求3所述的金属络合物,其中R1、R2、R2′、和R3在每次出现时为氢或任选取代的C1-6脂肪族基。

    5.  根据权利要求3所述的金属络合物,其中R1、R2、R2′、和R3在每次出现时为甲基或乙基。

    6.  根据权利要求3所述的金属络合物,其中R2和R2′与插入原子连在一起形成任选取代的环。

    7.  根据权利要求5所述的金属络合物,其中R1和R3与插入原子连在一起形成任选取代的环。

    8.  根据权利要求7所述的金属络合物,其中所述胍包含


    9.  根据权利要求1所述的金属络合物,其中胍选自以下组成的群组:


    10.  根据权利要求1所述的金属络合物,其中所述胍离子基具有下式:

    其中X是任意阴离子。

    11.  根据权利要求10所述的金属络合物,其中所述胍离子基具有下式:

    其中X是任意阴离子。

    12.  根据权利要求11所述的金属络合物,其中R4、R5、R6、和R7中一个或一个以上为任选取代的C1-12脂肪族基。

    13.  根据权利要求11所述的金属络合物,其中(R4和R5)和(R6和R7)连在一起形成环。

    14.  根据权利要求1所述的金属络合物,其中Z选自以下组成的群组:
    或其两个或两个以上的组合。

    15.  根据权利要求1所述的金属络合物,其中Z选自以下组成的群组:其中X为任意阴离子。

    16.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中包含:

    其中,R1a和R1a′独立地为基团、氢,或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环、具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;
    Rd在每次出现时独立地为基团、氢、卤素、-OR、-NR2、-SR、-CN、-NO2、-SO2R、-SOR、-SO2NR2;-CNO、-NRSO2R、-NCO、-N3、-SiR3;或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;其中两个或两个以上Rd基团可与插入原子连在一起形成一个或一个以上任选含有一个或一个以上杂原子的任选取代的环;
    R4b选自由以下组成的群组:
    其中
    Rc在每次出现时独立地为基团、氢、卤素、-OR、-NR2、-SR、-CN、-NO2、-SO2R、-SOR、-SO2NR2;-CNO、-NRSO2R、-NCO、-N3、-SiR3;或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基 环;其中两个或两个以上Rc基团可与其所连接的碳原子和任何插入原子连在一起形成一个或一个以上任选取代的环;当两个Rc基团与同一碳原子连接时,其可任选与其所连接的碳原子连在一起形成选自由以下组成的群组的任选取代的部分:3元到8元螺环、羰基、肟、腙和亚胺;
    Y是选自由以下组成的群组的二价连接基:-NR-、-N(R)C(O)-、-C(O)NR-、-O-、-C(O)-、-OC(O)-、-C(O)O-、-S-、-SO-、-SO2-、-C(=S)-、-C(=NR)-或-N=N-;聚醚;C3到C8经取代或未取代的碳环;和C1到C8经取代或未取代的杂环;
    R在每次出现时独立地为氢,选自由以下组成的群组的任选取代的基团:?;?;C1-6脂肪族基;C1-6杂脂肪族基;氨甲?;?;芳基烷基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;氧?;せ?;和氮?;せ?;其中同一氮原子上的两个R基团可任选连在一起形成3元到7元环;
    X为任意阴离子;
    m′是0,或1到4且包括1和4的整数;
    q是0,或1到4且包括1和4的整数;且
    x为0、1或2。

    17.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中选自以下组成的群组:

    其中
    表示连接两个氮原子的任选取代的部分,其中选自由以下组成的群 组:苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;或任选取代的C2-20脂肪族基,其中一个或一个以上亚甲基单元任选独立地经-NRy-、-N(Ry)C(O)-、-C(O)N(Ry)-、-OC(O)N(Ry)-、-N(Ry)C(O)O-、-OC(O)O-、-O-、-C(O)-、-OC(O)-、-C(O)O-、-S-、-SO-、-SO2-、-C(=S)-、-C(=NRy)-、-C(=NORy)-或-N=N-置换,其中Ry在每次出现时独立选自由氢、任选取代的C1-6脂肪族基和任选取代的芳基组成的群组;
    R4a、R4a′、R5a、R5a′、R6a和R6a′各独立地为基团、氢、卤素、-OR、-NR2、-SR、-CN、-NO2、-SO2R、-SOR、-SO2NR2;-CNO、-NRSO2R、-NCO、-N3、-SiR3;或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;其中R4a、R4a′、R5a、R5a′、R6a和R6a′中任何两个相邻的基团可与插入原子连在一起形成一个或一个以上任选取代的环;
    R′表示一个或一个以上任选存在于苯环上的取代基,且各R′独立选自由以下组成的群组:卤素、-NO2、-CN、-SRy、-S(O)Ry、-S(O)2Ry、-NRyC(O)Ry、-OC(O)Ry、-CO2Ry、-NCO、-N3、-OR7、-OC(O)N(Ry)2、-N(Ry)2、-NRyC(O)Ry、-NRyC(O)ORy;或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-20脂肪族基;C1-20杂脂肪族基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;其中两个或两个以上相邻的R′基团可连在一起形成含有0到4个杂原子的任选取代的 饱和、部分不饱和或芳香族5元到12元环;
    R在每次出现时独立地为氢,选自由以下组成的群组的任选取代的基团:?;?;C1-6脂肪族基;C1-6杂脂肪族基;氨甲?;?;芳基烷基;苯基;3元到8元饱和或部分不饱和单环碳环;具有7-14个碳的饱和、部分不饱和或芳香族多环碳环;具有1-4个独立选自氮、氧或硫的杂原子的5元到6元单环杂芳基环;具有1-3个独立选自氮、氧或硫的杂原子的3元到8元饱和或部分不饱和杂环;具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的6元到12元多环饱和或部分不饱和杂环;或具有1-5个独立选自氮、氧或硫的杂原子的8元到10元双环杂芳基环;氧?;せ?;和氮?;せ?;其中同一氮原子上的两个R基团可任选连在一起形成3元到7元环;
    Ry是-H,或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-6脂肪族基、3元到7元杂环基、苯基和8元到10元芳基;
    n是0,或1到8且包括1和8的整数;
    p是0,或1到4且包括1和4的整数;且
    k是1。

    18.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中所述金属络合物包含符合选自由以下组成的群组的式子的亚结构:


    19.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中包含任选 经取代的C2-30脂肪族基,其中一个或一个以上亚甲基单元任选且独立地经-NRy-、-N(Ry)C(O)-、-C(O)N(Ry)-、-O-、-C(O)-、-OC(O)-、-C(O)O-、-S-、-SO-、-SO2-、-C(=S)-、-C(=NRy)-或-N=N-置换,其中Ry在每次出现时独立地为-H,或选自由C1-6脂肪族基、3元到7元杂环基、苯基和8元到10元芳基组成的群组的任选取代的基团。

    20.  根据权利要求19所述的金属络合物,其中包含任选经取代的C3-30脂肪族基。

    21.  根据权利要求19所述的金属络合物,其中包含任选经取代的C4-8脂肪族基。

    22.  根据权利要求19所述的金属络合物,其中包含任选经取代的C3脂肪族基。

    23.  根据权利要求19所述的金属络合物,其中连接基包含任选经取代的直链烷基。

    24.  根据权利要求19权利要求所述的金属络合物,其中选自由以下组成的群组:
    其中s=0-6且t=1-4,
    其中*表示与配位体连接的位点,且各#表示活化官能团的连接位点;
    Ry在每次出现时独立地为-H,或选自由以下组成的群组的任选取代的基团:C1-6脂肪族基、3元到7元杂环基、苯基和8元到10元芳基。

    25.  根据权利要求16所述的金属络合物,其中X选自由以下组成的群组:氯、溴、任选取代的C1-12羧酸根、叠氮基、任选取代的苯酚离子和磺酸盐。

    26.  根据权利要求16所述的金属络合物,其中X选自由以下组成的群组:氯离子、乙酸根、三氟乙酸根、叠氮基、五氟苯甲酸根和硝基苯酚离子。

    27.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中钴金属具有3+的氧化态。

    28.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中活化部分与萨仑配位体的一个或两个水杨醛衍生化苯环中苯酚氧的邻位和对位连接。

    29.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中m为1。

    30.  根据权利要求1至15中任一权利要求所述的金属络合物,其中m大于1。

    31.  一种聚合方法,其包含以下步骤:使一种或一种以上环氧化物与二氧化碳在提供的有效量的权利要求1-30中任一权利要求所述的金属络合物存在下接触,以形成聚碳酸酯。

    32.  根据权利要求31所述的聚合方法,其中所述环氧化物选自由以下组成的群组:环氧乙烷、环氧丙烷、环氧丁烷、环氧环己烷、1,2环氧辛烷、3-乙烯基环氧环己烷、表氯醇和其中任何两者或两者以上的混合物。

    33.  根据权利要求31所述的聚合方法,其中所述环氧化物是环氧乙烷、环氧丙烷或环氧环己烷。

    34.  根据权利要求31所述的聚合方法,其中所述环氧化物为环氧乙烷。

    35.  根据权利要求31所述的聚合方法,其中所述环氧化物是环氧丙烷。

    36.  根据权利要求31所述的聚合方法,其中所述CO2的压力介于约50psi与800psi之间。

    37.  根据权利要求31所述的聚合方法,其中催化剂比环氧化物的比率介于约1:1000与约1:100,000之间。

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